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圖1.乙酸銫誘發(fā)的縮聚反應(yīng)（a）及其缺陷鈍化和組分重構(gòu)示意圖（b），(PDMA)MA₄Pb₅I₁₆基準(zhǔn)二維鈣鈦礦太陽能電池在光照（1個(gè)太陽）和高溫（85℃）下的PCE隨時(shí)間變化曲線（c）。

（供稿 科技處）近日，校定TOP期刊Nano Letters在線發(fā)表了我校王繼飛老師、唐東升教授和翟亞新教授等人合作的學(xué)術(shù)論文“Reconstruction and Solidification ofDion?Jacobson Perovskite Top and Buried Interfaces for Efficient and Stable Solar Cells”。（論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c03013）

近年來，王繼飛老師圍繞高效穩(wěn)定雜化鈣鈦礦半導(dǎo)體光電器件的設(shè)計(jì)與制備，開展了多學(xué)科交叉研究，取得了一系列原創(chuàng)研究成果，以第一（含共一）和通訊作者在國際頂級(jí)期刊Nano Letters（DOI:10.1021/acs.nanolett.4c03013）(2024);Nature Materials, 23, 739-740 (2024);Nature Communications, 11, 582 (2020);ACS Energy Letters, 6(10), 3634-3642 (2021);Solar RRL, 4, 2000371 (2020);Advanced Science, 7, 2002445 (2020)等上發(fā)表。

二維或準(zhǔn)二維鈣鈦礦是提高雜化鈣鈦礦半導(dǎo)體本征穩(wěn)定性的關(guān)鍵手段之一。二維鈣鈦礦由有機(jī)間隔離子插入三維鈣鈦礦形成的周期性量子阱結(jié)構(gòu)構(gòu)成，具有量子限域和介電限域效應(yīng)。在光伏、發(fā)光和顯示、探測(cè)、催化及自旋電子學(xué)和量子信息技術(shù)等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用價(jià)值，并取得了重大發(fā)展與突破。本成果針對(duì)基于1,4-phenylenedimethanammonium（PDMA）的Dion-Jacobson（DJ）型準(zhǔn)二維鈣鈦礦在自組裝形成二維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)過程中，由于間隔離子具有較強(qiáng)剛性而極易產(chǎn)生未配位和/或低配位的氨基、局部晶格扭曲及相分布的不均勻性、以及為保持晶粒面外生長(zhǎng)而采取的自上而下生長(zhǎng)過程中底部界面形成的納米腔和缺陷等問題，開發(fā)出乙酸銫后處理及自生甲胺氣體原位修復(fù)埋底界面缺陷相結(jié)合的新方法。該方法中乙酸銫后處理是在薄膜干膜前期進(jìn)行（即薄膜退火前），通過引入羧酸根（R-COO^-）與氨基（R^，-NH₂）之間的縮聚反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了上表面和/或晶界未配位和/或低配位的氨基的酰胺轉(zhuǎn)化，鈍化了未配位Pb²⁺離子缺陷、提高了薄膜結(jié)晶度、在晶界處形成“片狀”二維鈣鈦礦（n=1），有效降低了薄膜缺陷密度和抑制了載流子的非輻射復(fù)合損失，并調(diào)節(jié)了準(zhǔn)二維鈣鈦礦的相分布。同時(shí)，引入的Cs⁺離子在不改變晶粒面外取向前提下調(diào)節(jié)了薄膜組分，壓縮了碘離子遷移通道，提高了薄膜的熱和光氧穩(wěn)定性。

該方法利用了自生甲胺氣體原位修復(fù)埋底缺陷過程與乙酸銫后處理發(fā)生縮聚反應(yīng)及離子交換（MA⁺與Cs⁺）過程中存在的時(shí)間交疊，實(shí)現(xiàn)了1+1>2的協(xié)同作用，最終實(shí)現(xiàn)了薄膜光氧穩(wěn)定性較參比樣品提高了超10倍，器件光熱穩(wěn)定性提高了超4倍（ISOS-L-2標(biāo)準(zhǔn)，85 ℃，一個(gè)太陽），反向擊穿電壓值提高了3倍以上。該成果為制備高性能高穩(wěn)定的鈣鈦礦半導(dǎo)體光電器件提供了新的思路和方法。

我校作為論文的唯一通訊單位，王繼飛老師為該論文的第一作者兼通訊作者，唐東升和翟亞新教授為論文通訊作者。該工作獲得了國家自然科學(xué)基金、湖南省科技廳、湖南省教育廳、湘江實(shí)驗(yàn)室重點(diǎn)項(xiàng)目等基金的資助。

編輯：黃依依

責(zé)編：馬鐵泉

審核：陳麗榮